Landau, en iyi bilinen şahsiyet olarak, 1960’lı yıllarda o zamanlarki eşi Barbara Bain’in de rol aldığı “Mission: Impossible” serisinde gizli kara casusluk takımı Rollen Hand’ın kılık değiştirmiş ustası olarak yer aldı.
IMDb’ye göre, üç sezonun her biri için Emmy’ye aday gösterildi ve 1968’de en iyi erkek TV yıldızı için Altın Küre’yi kazandı.